摘 要：鋰離子電池產(chǎn)熱特性直接影響著其實際應用中的性能（如容量、內(nèi)阻和功率等）和熱安全問題，一直是消費者最關心的方面。為了更好地指導鋰離子電池的設計和使用策略的制定，使其能夠安全和高效地應用于生產(chǎn)和生活，深入研究鋰離子電池在各種工況條件下的產(chǎn)熱特性是十分重要和必須的。主要從實驗手段和模型仿真方法兩個方面來分別對鋰離子電池熱問題研究進展進行全面詳細地總結和分析，并指出兩種不同研究方法的優(yōu)缺點。

因此，在以后的研究中，科研工作者應該將實驗手段和模型仿真方法結合起來研究鋰離子電池的熱問題。

電池是指能夠實現(xiàn)電能和化學能相互轉換的載體，可以為電子器件提供能量。與一次電池相比較，二次電池可以重復使用且更加環(huán)保，已經(jīng)是人們生產(chǎn)和生活必不可少的物品。

目前，常用的二次電池主要有鉛酸電池、鎳鎘電池、鎳氫電池和鋰離子電池等。其中，鋰離子電池具有循環(huán)使用壽命長、充放電效率高、比能量高、使用過程無污染等一系列優(yōu)點，成為目前使用比較廣泛的二次電池[1-6]。鋰離子電池根據(jù)應用領域可分為消費型鋰離子電池（筆記本電腦、手機、相機等其他電子產(chǎn)品）、動力型鋰離子電池和儲能型鋰離子電池。

但是，最近幾年發(fā)生的鋰離子電池著火爆炸等安全事故引起了廣大消費者的擔憂，鋰離子電池的熱安全風險阻礙了其進一步發(fā)展。鋰離子電池在使用的過程中有可能會發(fā)生過充、過放電產(chǎn)生枝晶穿透隔膜，造成短路，產(chǎn)生大電流從而引發(fā)著火爆炸；或遭到外界擠壓、穿刺引起系統(tǒng)內(nèi)部短路的情況，造成電池內(nèi)部短路而積累大量的熱，電池溫度急劇上升繼而引發(fā)熱失控。

因此，研究和分析鋰離子電池熱特性和熱安全性，對電池進行優(yōu)化設計，進而估算不同時刻電池內(nèi)部溫度變化趨勢，最終設計和制定熱管理方案，保證鋰離子電池在合理的溫度范圍內(nèi)工作，從而有效保證電池在運行過程中的安全性和可靠性，提高電池的使用壽命，避免由于熱失控導致的安全事故有著重要的意義。

目前，對于鋰離子電池熱問題的研究主要從兩方面進行，一是通過實驗手段來對電池產(chǎn)熱進行研究，二是利用模型仿真手段電池產(chǎn)熱進行分析

鋰離子電池產(chǎn)熱實驗研究

實驗方法主要是借助于常用的量熱設備，去監(jiān)測鋰離子電池在某種工況下的熱特性。實驗手段是研究鋰離子電池產(chǎn)熱不可或缺的重要方法之一，掌握鋰離子電池熱測量方法是準確進行熱分析的重要手段。

1.1 利用實驗手段對鋰離子電池產(chǎn)熱進行分析

傳統(tǒng)測量熱主要是通過對材料熱物性參數(shù)表征來間接獲取電池產(chǎn)熱信息。目前，關于鋰離子電池產(chǎn)熱方面研究，主要的實驗手段是加速量熱儀（accelerating rate calorimeterARC）和等溫量熱儀（isothermal battery calorimeterIBC）。

加速量熱儀是用于近似絕熱的情況下對樣品放熱行為及其安全性進行測試分析。其主要功能有：電池熱穩(wěn)定性研究，包括自放熱溫度點和放熱速率；電極材料（正負極）、電解液的熱穩(wěn)定性；電池比熱容（cp）精確測試；電池爆炸極限研究；電池充放電溫升單點和多點測試；電池熱失控在線可視化觀看；電池針刺、擠壓、過充等研究。

等溫量熱儀是基于等溫量熱原理設計的量熱儀，在測量過程中，儀器利用冷卻系統(tǒng)保持電池溫度恒定，測量電池與外界交換的熱量，可用于電池在正常工況、正常溫度范圍內(nèi)的電池產(chǎn)熱量精確測量。現(xiàn)階段研究中，科研工作者將量熱技術與電化學測試方法聯(lián)合使用，利用綜合手段分析電池的產(chǎn)熱和電化學行為之間的內(nèi)在聯(lián)系。

早在1998年，伊利諾理工大學的HONG[15]以商業(yè)化Sony圓柱鋰離子電池（Type U518650，額定容量為1.35 A，正極材料為LiCoO2，負極材料為無序碳）為研究對象，通過量熱儀和多通道電池循環(huán)儀聯(lián)用方法來分析工況溫度（35 ℃、45 ℃和55 ℃）和充放電倍率（C/3C/2C/1）對電池產(chǎn)熱速率的影響。

從電池產(chǎn)熱效應隨充放電過程變化曲線來看：在放電過程中，電池一直表現(xiàn)放熱效應；而在充電過程中，剛開始（荷電狀態(tài)小）電池表現(xiàn)出吸熱效應，隨后電池表現(xiàn)放熱效應。充電過程中電池表現(xiàn)出先吸熱后放熱的原因為：在充電過程中，電池反應是吸熱效應，開始階段的反應熱占主導地位，電池整體表現(xiàn)出吸熱效應；而隨后電池的焦耳熱占主導地位，電池整體表現(xiàn)出放熱效應。同時，實驗數(shù)據(jù)表明：在放電階段，放電倍率（C/3、C/2和C/1）對電池的放熱效應有著顯著影響，而環(huán)境溫度（35 ℃、45 ℃和55 ℃）對電池的放熱效應只有著輕微的影響。

隨后，HALLAJ[16]35 ℃的工況溫度下，通過絕熱量熱儀和多通道電池循環(huán)儀聯(lián)用方法來分析充放電倍率（C/6C/3C/2C/1）對電池溫升和產(chǎn)熱速率的影響。作者將測試電池種類進行擴展，主要有：商業(yè)化Sony公司的圓柱鋰離子電池（US18650，額定容量為1.35 A，正極材料為LiCoO2，負極材料為焦炭）、商業(yè)化Panasonic公司的圓柱鋰離子電池（CGR 18650H，額定容量為1.5 A，正極材料為LiCoO2，負極材料為石墨）和商業(yè)化A&T公司的圓柱鋰離子電池（18650，額定容量為1.35 A，正極材料為LiCoO2，負極材料為石墨化碳纖維）。文獻中對不同商業(yè)化鋰離子電池的容量、阻抗、溫熵系數(shù)和產(chǎn)熱速率進行了詳細的測試，結果表明：不同廠家的電池均表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能，放電倍率對電池放電階段的產(chǎn)熱速率影響顯著，這與前人的研究結果保持一致。

近年來，林深[7]20 A磷酸鐵鋰方形電池為研究對象，通過等溫量熱儀（或絕熱量熱儀）和電池充放電測試儀聯(lián)用方法，來分析充放電倍率（0.5 C0.75 C1 C1.5 C2 C）、環(huán)境溫度（-10 ℃、℃、10 ℃、25 ℃、30 ℃、35 ℃和40 ℃）和荷電狀態(tài)（30%50%70%）對電池在等溫（絕熱）條件下熱特性的影響。等溫條件下的研究結果表明：充放電倍率越大，電池的發(fā)熱功率也越大，電池溫度升的越高；電池的荷電狀態(tài)越小，充放電時溫度升高得越快，電池的發(fā)熱功率越大；環(huán)境溫度越低，電池的發(fā)熱功率越大，電池充放電時溫度變化率越高。同時，絕熱條件下數(shù)據(jù)表明：充放電倍率越大，電池的產(chǎn)熱功率越大，電池溫升越大；荷電狀態(tài)對充電時電池的溫度變化率基本沒有影響，而荷電狀態(tài)越小，放電時電池的溫度變化率越大；工況起始溫度越高，充放電時電池的溫升越低，溫度變化率越小。充放電策略對鋰離子電池熱特性影響的實驗研究，這為電池應用時運行工況的選擇提供了數(shù)據(jù)支持，避免鋰離子電池在充放電過程中過度放熱而導致失效及引發(fā)熱失控造成安全問題。

1.2 通過理論計算方法對鋰離子電池產(chǎn)熱進行分析

理論計算方法是基于產(chǎn)熱基本原理，通過測量影響電池產(chǎn)熱散熱的主要因素，包括過電位V-U、熵熱系數(shù)dU/dT和電池內(nèi)阻等，進而獲得電池總產(chǎn)熱數(shù)據(jù)。

目前，常用的鋰離子電池常規(guī)的充放電過程內(nèi)部產(chǎn)熱量是根據(jù)式(1)進行計算。

是產(chǎn)熱速率（正值表示熱量釋放，負值表示熱量吸收）；是電池運行的電流密度（正值表示放電，負值表示充電）；Ut是電池的端電壓；UOCV是電池的開路電壓（OCV）；是電池的溫度；Hi是第個化學反應的焓變，ri是第個反應的反應速率；Hj是電池第片的摩爾焓（描述電池的空間變化）；cj是電池第片的離子濃度；是體積。帶有上標“avg”的值表示在一定體積的平均濃度。

等式右邊第一部分是電阻的焦耳熱（簡稱為qj），第二部分是可逆熵熱或反應熱（簡稱為qr），也是充放電過程中的熵變。第三部分是老化過程中的副反應熱（簡稱為qs），第四部分是混合過程熱量（簡稱為qm）。

在正常的充放電過程中，電池處于安全的運行范圍，過充/過放電產(chǎn)生的副反應熱和電解質分解產(chǎn)熱量很小，可忽略不計，可認為qs = 0?；旌线^程中的熱量由電池內(nèi)部的濃度梯度和弛豫引起，在正常的充放電過程中，該部分熱量貢獻可忽略不計。因此，在充放電過程中，電池的產(chǎn)熱速率可以用簡化的式(2)來進行計算，這就是常用的Bernardi產(chǎn)熱率簡化模型

在式(2)中，焦耳熱由電池運行的電流和過電勢共同決定，過電勢可以解釋為電池內(nèi)阻引起的電壓降。在充放電過程中，電池的內(nèi)阻Rin可以由式(3)來進行計算，式(2)可以變形為式(4)。鋰離子電池的內(nèi)阻主要受工況溫度（）、荷電狀態(tài)（SOC）和電池老化程度因素影響，且這些因素對內(nèi)阻影響的一般規(guī)律是明確的：電池內(nèi)阻隨著運行溫度的降低而增大；在不同的荷電狀態(tài)下內(nèi)阻是不同的；隨著電池循環(huán)圈數(shù)的增加，其內(nèi)阻呈現(xiàn)持續(xù)增大的趨勢。

但是，由于電池的化學組成成分和生產(chǎn)工藝的差異，不同鋰離子電池的內(nèi)阻受溫度、荷電狀態(tài)和老化程度因素影響的詳細情況不盡相同，具體問題需要具體研究和分析。

在式(4)中，電池的產(chǎn)熱速率估算需要確定內(nèi)阻Rin和溫熵系數(shù)dU/dTONDA[17]選取兩款18650圓柱鋰離子電池（容量為1350 mA1800 mA，正極材料為LiCoO2）為研究對象，通過種方法（V-I特性曲線法、開路電壓和工作電壓差法、間歇脈沖放電法和電化學交流阻抗法）對鋰離子電池不同荷電狀態(tài)下的電阻值進行測試，數(shù)據(jù)表明：V-I特性曲線法與開路電壓和工作電壓差法測得結果保持一致，且要高于間歇脈沖放電法和電化學交流阻抗法的結果。同時，利用開路電壓和溫度變化關系法和充放電產(chǎn)熱差值法對鋰離子電池不同荷電狀態(tài)下的熵變進行測試，兩種方法得到的數(shù)據(jù)保持高度一致。隨后，作者根據(jù)測試的電阻值和熵變數(shù)據(jù)對鋰離子電池的溫升和總產(chǎn)熱速率進行估算，計算結果與實驗測試的產(chǎn)熱數(shù)據(jù)基本吻合，這也驗證了充放電過程中鋰離子電池產(chǎn)熱估算方法的準確性和可行性。

鋰離子電池在充放電過程中由熵變引起的可逆反應熱是電池產(chǎn)熱的重要組成部分，因此在產(chǎn)熱估算研究中越來越被重視。一般情況下，電池熵變系數(shù)并不為常數(shù)，其數(shù)值隨著電池放電深度而發(fā)生改變。目前，李斌等[18]總結了熵變系數(shù)測量的種常用的方法：直接測量法、可逆熱等值法和極化熱扣除法。

鋰離子電池熱模型發(fā)展

隨著計算機科學技術的飛速發(fā)展，利用高級計算機通過制定的運算模型對鋰離子電池的熱問題進行仿真模擬更加流行。鋰離子電池熱模型根據(jù)不同的標準有著不同的分類方法，按照模型維度可以分為集中質量模型、一維模型、二維模型和三維模型；按照模型機理又可將鋰離子電池熱模型細分為電化學-熱耦合模型、電熱耦合模型以及熱濫用模型種。

2.1 電化學熱耦合模型

電化學熱耦合模型從電化學反應生熱的角度描述電池熱模型，主要用于仿真電池在正常工作狀態(tài)下的溫度情況。該模型一般假設電池內(nèi)電流密度的分布是均勻的，這種假設在仿真小型電池的時候，可以保證模型的精度，但是在仿真大型電池時，會出現(xiàn)較大的模型誤差。

LAY[22]提出一種偽二維電化學模型耦合三維傳熱模型的方法，該數(shù)學模型利用整個電池的能量守恒，考慮的熱源主要包括：電化學反應、活躍的極化過程和歐姆損失。通過電化學熱耦合模型對10 A功率型磷酸鐵鋰軟包電池進行產(chǎn)熱行為仿真研究，仿真結果和實驗結果的對比結果驗證了該模型的正確性和準確性。此外，利用紅外圖像對電池溫度分布進行測試，并與模擬結果進行對比，模擬結果描繪了相似的溫度輪廓，再一次證明了該熱模型的實用性。鋰離子電池內(nèi)部產(chǎn)熱主要分為可逆熱和不可逆熱，研究表明：集流體和隔膜產(chǎn)生的不可逆焦耳熱相當少，該部分熱對電池溫升貢獻很小；正極部分可逆熱變化決定著電池總可逆熱的變化，而負極的不可逆熱是總不可逆熱的主導部分。最后，仿真結果表明：在放電倍率為5 C的情況下，電池溫度升高達到50 ℃以上，這說明在設計單個電池或模塊時應該采取一些合理的冷卻措施來維持正常工作溫度范圍。

ZHAO[23]建立一維部分和三維熱部分耦合的鋰離子熱模型，并通過建立的模型對LiMn2O4鋰離子電池的熱行為進行研究。通過可逆熱包含模型和可逆熱不包含模型的電池熱仿真結果進行對比分析表明：在不同條件下可逆熱對鋰離子電池整體熱性能的重要性有了更好地認識，并在此基礎上提出了修正方案，對不含可逆熱的熱分析結果進行了修正。作者通過仿真模擬的方法具體研究了鋰離子電池的物理性質（如極片厚度和活性物質顆粒大?。┖头烹姳堵蕦赡鏌岬挠绊懬闆r。研究結果表明：可逆熱在低放電倍率下不可忽略，但由于高放電倍率下歐姆熱的急劇增加，可逆熱對總產(chǎn)熱量的貢獻降低；電池極片越薄，可逆熱本身沒有改變，但由于歐姆產(chǎn)熱大幅減少，間接增加了可逆熱對總產(chǎn)熱量的貢獻；同樣，活性材料粒徑越小，可逆熱對總產(chǎn)熱量的貢獻越大。因此，鋰離子電池的兩個參數(shù)（極片厚度和活性材料粒徑）中任意一個減小，都可降低電池運行的溫度，從而提高鋰離子電池的性能、可靠性和安全性。

JEON[24]僅考慮熱量來源為焦耳熱和熵變熱，利用柱坐標下的產(chǎn)熱數(shù)學模型，對LiCoO2/C鋰離子電池（商業(yè)化圓柱SONY-18650，容量為1.5 A）在不同放電倍率下的熱特性進行探究。根據(jù)各熱源的貢獻對溫度分布進行分解，并給出不同放電倍率下電池的溫度分布，模型模擬得到的電池溫度分布結果與實驗結果基本保持一致，這也印證了仿真模型的準確性。結果表明，在高放電倍率下，焦耳熱對電池總體產(chǎn)熱量的貢獻顯著；而在低放電倍率下，熵變熱的貢獻顯著。此外，應用同樣的研究方法對LiNiCoMnO2/C鋰離子電池的熱特性進行了研究，同時也分析了冷卻方案對鋰離子電池放電過程中溫升的改善。

2.2 電熱耦合模型

電熱耦合模型是結合電池單體內(nèi)部的電流密度分布情況，研究電池單體溫度場分布的模型。該模型可以指導改進電池外型、極耳、集流體等的設計，同時可以幫助研究電池的一致性問題。目前，電熱耦合模型多使用二維模型或三維不分層模型，實際電池是三維分層結構，所以現(xiàn)有模型的精度還可以進一步提高。

KIM[26]通過歐姆定律和電荷守恒定律，提出一個二維電熱耦合模型來對LiMn2O4鋰離子聚合物電池的熱特性進行研究，著重分析電池的電極結構（如極片的縱橫比和尺寸以及極耳位置）和放電倍率對電池性能地影響，從而提高電極活性物質的均勻性。結果表明：電池電極的縱橫比和尺寸以及極耳位置對電極的電勢和電流密度在電極上的分布有著重要地影響，從而影響著電極放電深度的分布，最終導致電極上活性物質的利用率不均勻。隨后，該課題組[27]Li[NiCoMn]O2鋰離子聚合物電池為研究對象，采用有限元法預測了電池電極的二維電勢和電流密度分布。對種不同幾何形狀的電極進行建模來檢驗電極的縱橫比和極耳位置對電池放電性能的影響，然后根據(jù)不同放電倍率（1 C3 C5 C）下的實驗數(shù)據(jù)來對模型參數(shù)進行確定。隨后，根據(jù)電勢和電流密度分布的仿真結果，定量分析了放電時間和電極位置對電池產(chǎn)熱速率地影響，從而來預測鋰離子聚合物電池的熱特性。

KIM[28]14.6 ALiMn2O4/C鋰離子電池為研究對象，在恒流恒壓充電過程中，采用二維電熱耦合模型來仿真電池電極的電勢和電流密度分布隨充電時間的變化關系，從而得出產(chǎn)熱速率隨充電時間和電極位置的變化關系。在不同充電倍率（1 C3 C5 C）下，電池溫度分布的仿真模擬結果和實驗數(shù)據(jù)保持很好的一致性，這表明提出的仿真結果具有很高的可信度。其仿真模擬結果有助于優(yōu)化電池組的冷卻策略，從而提高鋰離子電池的性能和壽命，以及確保鋰離子電池在快速充電應用中的熱安全性。

YI[29]14.6 ALiMn2O4/C鋰離子電池為研究對象，建立相應的電熱耦合模型來分析低溫環(huán)境下電池的放電行為和溫度的關系。結果表明：在環(huán)境溫度小于℃時，仿真結果與實驗結果有較大偏差，作者根據(jù)化學動力學阿倫尼烏斯方程和電化學熱力學能斯特方程原理對模型的關鍵參數(shù)進行修正，修正后的模型仿真出電池低溫（-20 ℃、-10 ℃和℃）放電電壓行為和溫度變化結果與實驗結果能夠吻合。隨后，KIM[30]運用同樣的方法分別在電池25 W50 W100 W150 W250 W恒功率下進行充放電有限元仿真，得到電池電勢電流分布，進而得到了電池的溫度分布。

2.3 熱濫用模型

鋰離子電池的安全性是影響其實際應用的重要因素。熱濫用模型是研究其安全性的重要工具。電池熱濫用模型一般是在傳統(tǒng)熱模型的基礎上，耦合電池內(nèi)部可能的生熱反應，從而仿真、預測電池在熱濫用下如何到達熱失控點或者發(fā)生熱失控后電池狀態(tài)的變化。

SPOTNITZ[31]首先對關于鋰離子電池及組件的濫用測試和仿真研究的文獻進行了詳細的總結和分析。然后，作者選擇一系列放熱反應來估算相應的反應熱，反應主要包括：固態(tài)電解質界面（SEI）的分解、嵌鋰負極與電解液以及氟化黏結劑之間的反應、電解液的分解、正極活性材料的分解、過充下鋰枝晶的生成、金屬鋰和黏結劑之間的反應以及熵變、過電位和歐姆電阻引起電池放電時釋放熱量。隨后，利用這組反應，再加上估算的動力學參數(shù)和高倍率電池的設計，作者提出了熱箱、短路、過充、針刺和擠壓等濫用條件下的熱模型。最后，作者利用建立的熱模型來分析氟化黏結劑在熱失控情況下的作用，結果表明：氟化黏結劑的作用相對較小。

為了進一步探究車用大型鋰離子電池的熱濫用行為，HATCHARD等提出一維的熱濫用模型。隨后，KIM[32]考慮電池組件的形狀和尺寸以及材料和溫度的分布，將之前的一維模型升級到三維模型，并將其用于模擬烘箱實驗和確定一個局部熱點在電池內(nèi)部的傳播途徑。該模型地建立主要是基于能量守恒和熱濫用反應兩個方面考慮，熱濫用情況下電池內(nèi)部發(fā)生的副反應主要有：SEI膜的分解、負極材料及正極材料和電解液中溶劑之間的反應和電解自身的分解反應。隨后，基于建立的模型，作者對LiCoO2/C鋰離子電池烘箱實驗進行仿真模擬研究，結果表明，小型電池比大型電池的散熱要快，這就可以防止小型電池在濫用條件下進入熱失控狀態(tài)。

電動汽車發(fā)生碰撞時，很可能會出現(xiàn)尖銳金屬異物扎進電池組中的情況，從而導致電池內(nèi)短路甚至燃燒起火，造成安全性問題。為了探究上述事件的詳細過程，通常會進行標準的針刺實驗來評價鋰離子電池的安全性能，但這樣的實驗既耗錢又耗時間。因此，CHIU[33]提出一種能準確模擬實驗的數(shù)值電化學仿真模型。根據(jù)仿真模擬可以得出兩個準確的預測：①基于質量和電荷傳遞效應，作者可以通過電化學控制方程對短路鋰離子電池進行建模；②利用熱濫用方程模擬熱失控電池的溫度分布，可以準確預測針刺過程中和之后的溫度變化。根據(jù)針刺熱濫用模型，可以獲得電池熱失控的起始時刻和測試時電池的溫度分布，且仿真的結果與實驗實際測試的結果保持一致，證明了該模型的準確性和實用性。

結語和展望

鋰離子電池具有優(yōu)異的性能，應用極其廣泛，包括消費型、動力型和儲能型等多個領域。但是，鋰離子電池的安全性問題一直制約著其發(fā)展和推廣，消費者對鋰離子電池有著一定的顧慮。由于鋰離子電池異常產(chǎn)熱，且熱量不能及時散去，熱量在電池內(nèi)嚴重積累，導致電池溫度升高，達到一定程度引發(fā)電池發(fā)生熱失控，甚至進一步惡化導致電池爆炸或燃燒。

因此，鋰離子電池熱安全問題是十分重要的，對其進行研究非常必要。本文從研究手段的不同來分別對鋰離子電池熱問題研究進展進行全面詳細地總結和分析。

實驗手段和模型仿真方法都是熱問題研究必不可少的手段，各有各的優(yōu)缺點：實驗手段可以準確測試電池在某種工況下的真實狀況，但其過程復雜，且耗時耗錢；而模型仿真方法簡單，且周期較短，但其模擬結果有時與真實情況差距很大，存在一定的誤差。

因此，要將實驗手段和模型仿真方法結合起來研究鋰離子電池的熱問題：一方面，利用仿真結果來指導實驗設計，減少實驗周期和預算；

另一方面，通過實驗數(shù)據(jù)來對仿真模擬結果進行驗證和修正，從而使模擬仿真的結果更加準確。

免責聲明：文章來源陳虎熊輝厲運杰李新峰鋰離子電池產(chǎn)熱特性研究進展[J].儲能科學與技術,2019,8(S1):49-55.作者單位：合肥國軒高科動力能源有限公司，基于分享目的轉載，尊重原創(chuàng)，版權歸原作者所有，如有侵權，請聯(lián)系我們予以刪除，資料僅供私下交流學習使用

【免責聲明】版權歸原作者所有，本文僅用于技術分享與交流，非商業(yè)用途！對文中觀點判斷均保持中立，若您認為文中來源標注與事實不符，若有涉及版權等請告知，將及時修訂刪除，感謝關注！

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